本文研究了五層菱形堆疊石墨烯中的關(guān)聯(lián)電子現(xiàn)象和拓撲非平庸態(tài)。通過測量封裝在六方氮化硼中的五層石墨烯在極低溫度（100 mK）下的電子輸運特性，我們觀察到了在電荷密度n=0和位移場D=0時的關(guān)聯(lián)絕緣態(tài)，其電阻高達兆歐級別或更高。緊束縛計算預測在這些條件下應為金屬基態(tài)。通過增加D，我們在約1特斯拉的磁場下觀察到了陳數(shù)C=-5的陳絕緣體態(tài)以及另外兩個C=-3的態(tài)。在高D和n下，我們觀察到了自旋極化的四分之一金屬和半金屬態(tài)。因此，菱形堆疊的五層石墨烯展現(xiàn)出了兩種不同類型的費米面不穩(wěn)定性，一種由在零能量處接觸的一對平坦能帶驅(qū)動，另一種由單個平坦能帶中的斯通納機制誘導。我們的結(jié)果確立了菱形堆疊的多層石墨烯是一個適合探索自然石墨材料中交織的關(guān)聯(lián)電子和拓撲現(xiàn)象的系統(tǒng)，而無需進行莫爾超晶格工程。
近年來，二維（2D）材料范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的莫爾超晶格引入了一系列豐富的關(guān)聯(lián)和拓撲電子現(xiàn)象，包括莫特絕緣體、超導性和（量子）反常霍爾效應等。然而，這些研究通常依賴于特定的材料組合和扭轉(zhuǎn)角，實現(xiàn)起來較為復雜。本文探討了是否可以在沒有莫爾效應的情況下，在晶體2D材料中實現(xiàn)電子關(guān)聯(lián)和拓撲態(tài)。菱形堆疊的多層石墨烯可能成為這樣一個平臺，其中在零能量處存在一對平坦的導帶和價帶，這些平坦能帶攜帶大的谷依賴貝里相位，從而可能產(chǎn)生關(guān)聯(lián)和拓撲態(tài)。
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圖1 | 五層菱形堆疊石墨烯中的關(guān)聯(lián)驅(qū)動絕緣體、同位旋對稱破缺態(tài)與陳絕緣體
解析
a. 結(jié)構(gòu)示意圖
該圖示強調(diào)電子態(tài)的空間分布特征，波函數(shù)局域化暗示強關(guān)聯(lián)效應的物理基礎(chǔ)
b. 器件顯微圖像
· 雙柵結(jié)構(gòu)通過調(diào)節(jié)載流子密度（n）和垂直位移場（D）實現(xiàn)對能帶結(jié)構(gòu)的電控。
· c. 緊束縛能帶計算
· 解析：零位移場（D=0）下理論預測金屬基態(tài)，與后續(xù)實驗觀測的絕緣態(tài)形成關(guān)鍵矛盾。
· d. 態(tài)密度（DOS）理論對比
· 解析：五層石墨烯在零能附近存在顯著DOS峰，預示強電子關(guān)聯(lián)可能引發(fā)的平帶不穩(wěn)定性。
e-f. 實驗觀測量子相
解析核心發(fā)現(xiàn)：
1、關(guān)聯(lián)絕緣體（CI）：在理論預測為金屬的n=D=0區(qū)域，觀測到兆歐級電阻（圖e），直接證明電子關(guān)聯(lián)超越單粒子圖像。
2、陳絕緣體（CHI）：磁場下出現(xiàn)陳數(shù)為整數(shù)量子化的拓撲態(tài)（圖f），對應量子反常霍爾效應。
3、對稱性破缺態(tài)：SPHM與IPQM表明體系存在自旋/谷自由度的自發(fā)極化。
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圖2 | 關(guān)聯(lián)絕緣體態(tài)的溫度與磁場依賴特性
a. 電荷中性點電阻的溫度依賴性
· 在電荷中性點（n=0）測量5–100 K溫區(qū)的四端電阻Rxx。插圖：85 K和100 K高溫下Rxx隨位移場D變化的放大圖。高溫時D=0處的絕緣態(tài)消失，演變?yōu)镽xx的極小值，與D=0處大單粒子態(tài)密度一致。
· 解析：
· *高溫（>40 K）下絕緣態(tài)坍縮為電阻極小值，證明電子關(guān)聯(lián)效應被熱擾動抑制，體系回歸單粒子行為
· *D=0處電阻極小值直接關(guān)聯(lián)理論預言的高態(tài)密度峰（對比圖1d）
b. 不同物態(tài)的電阻-溫度關(guān)系
選取圖a中彩色三角標記的五個位移場，繪制5–100 K溫區(qū)的Rxx-T曲線。分為三類物態(tài)：關(guān)聯(lián)絕緣體（CI）、能帶絕緣體（BI）和半金屬（SM）。高溫區(qū)（T>40 K，藍色背景）CI態(tài)電阻行為與SM態(tài)相似；低溫區(qū)（橙色背景）CI態(tài)電阻急劇上升，表明能隙打開。插圖：通過熱激活模型擬合提取的能帶絕緣體隙。
解析：
*相變臨界溫度：CI態(tài)在40 K附近出現(xiàn)電阻陡升，對應電子關(guān)聯(lián)能標（~3.4 meV）
*物態(tài)分類依據(jù)：
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物態(tài) |
特征 |
能隙機制 |
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CI (橙色) |
低溫指數(shù)型電阻增長 |
關(guān)聯(lián)驅(qū)動的動態(tài)能隙 |
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BI (紫色) |
全溫域高電阻 |
單粒子能帶隙（~10meV） |
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SM (綠色) |
電阻隨溫度單調(diào)下降 |
無能隙金屬行為 |
核心物理結(jié)論1、關(guān)聯(lián)絕緣體的熱穩(wěn)定性
臨界溫度 T<sub>c</sub>≈40 K 標志電子關(guān)聯(lián)能與熱擾動的競爭轉(zhuǎn)折點，高于此溫度時關(guān)聯(lián)效應被破壞
2、兩類絕緣體的本質(zhì)差異
能帶絕緣體 (BI)：隙由晶體對稱性決定，全溫域穩(wěn)定（插圖提取隙~10meV）
關(guān)聯(lián)絕緣體 (CI)：隙由電子相互作用產(chǎn)生，僅在T<40 K時穩(wěn)定，高溫下退化為平庸金屬
3、實驗與理論的統(tǒng)一性
高溫電阻極小值與單粒子態(tài)密度峰值吻合（圖1d），印證弱耦合區(qū)理論有效性
低溫絕緣態(tài)超出單粒子圖像，需引入強關(guān)聯(lián)物理模型解釋
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圖3 | 關(guān)聯(lián)驅(qū)動的陳絕緣體態(tài)
a. 陳絕緣體態(tài)的電場調(diào)控
· B=1 T磁場下縱向電阻Rxx（上圖）和霍爾電阻Rxy（下圖）的二維彩圖，揭示空穴摻雜側(cè)在位移場D的能隙閉合區(qū)域存在三個陳絕緣體態(tài)。陳數(shù)C=−5的態(tài)出現(xiàn)在D=0.16 V·nm?¹處，兩個C=−3的態(tài)分別位于D=0.11 V·nm?¹和D=0.21 V·nm?¹（虛線標記）。電子摻雜側(cè)未觀測到陳絕緣體特征。
· 解析：
量子化平臺位置
· *C=−5態(tài)：D=0.16 V·nm?¹處出現(xiàn)強關(guān)聯(lián)調(diào)控的拓撲相
· *C=−3態(tài)：對稱性破缺導致陳數(shù)分化（兩處不同D值）
· 關(guān)鍵矛盾：電子摻雜側(cè)無拓撲態(tài)，表明空穴摻雜對關(guān)聯(lián)效應敏感
b. C=−5態(tài)的量子化證據(jù)
D=0.16 V·nm?¹時Rxx（黑）與Rxy（紅）隨載流子密度的變化。Rxy在−h/5e²處精確量子化，同時Rxx出現(xiàn)顯著凹陷，證實C=−5陳絕緣體。
解析：
拓撲序標志
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觀測信號 |
物理意義 |
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Rxy = −h/5e² |
陳數(shù)為-5的量子化霍爾電導 |
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Rxx接近零 |
手性邊緣態(tài)的無耗散輸運 |
c-d. C=−5態(tài)的磁場穩(wěn)定性
D=0.16 V·nm?¹下Rxx (c) 和Rxy (d) 隨載流子密度n與磁場B的演化。虛線為Streda公式預測的C=−5態(tài)n-B關(guān)系。相較電子摻雜側(cè)的微弱朗道扇，該態(tài)在空穴側(cè)更穩(wěn)定且唯一。B<0.95 T時該態(tài)突變消失，暗示競爭相存在。
解析：
*量子極限行為：n-B線性關(guān)系符合拓撲能帶理論預測
*相變臨界點：B=0.95 T處突變表明磁性有序競爭（如自旋密度波）
e-g. C=−3態(tài)的復現(xiàn)性驗證
D=0.11 V·nm?¹時Rxx（藍）與Rxy（橙）曲線 (e)，及對應Rxx (f)、Rxy (g) 的n-B二維彩圖，均顯示C=−3量子化特征。
解析：
陳數(shù)魯棒性：不同位移場下C=−3態(tài)重現(xiàn)，證明同位旋對稱性破缺的普適性
h. 同位旋調(diào)控的能帶拓撲演化
示意圖：D=0時層間反鐵磁態(tài)（LAF，上圖）與中等D下的量子反?；魻枒B(tài)（QAH，下圖）。K/K′標記能谷，箭頭表示自旋，色塊標示特定同位旋 flavor 價帶的陳數(shù)符號。D=0時凈陳數(shù)為0；施加位移場后，一個同位旋 flavor 的能帶反轉(zhuǎn)導致凈陳數(shù)變?yōu)?minus;5。E<sub>F</sub>為費米能級。
解析：
拓撲相變機制
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相 |
對稱性 |
凈陳數(shù) |
調(diào)控機制 |
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LAF (D=0) |
谷自旋鎖定的 |
0 |
時間反演對稱性保護 |
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QAH (D>0) |
同位旋極化 |
−5 |
位移場誘導能帶反轉(zhuǎn) |
核心物理結(jié)論1、關(guān)聯(lián)驅(qū)動拓撲
強電子關(guān)聯(lián)（見圖1 CI態(tài)）與位移場協(xié)同調(diào)控，誘導能帶反轉(zhuǎn)實現(xiàn)量子反常霍爾效應
2、陳數(shù)奇異性
觀測到奇數(shù)陳數(shù)態(tài)（C=−5, −3），超越傳統(tǒng)能帶理論預測，需引入關(guān)聯(lián)效應修正
3、競爭相機制
B<0.95 T時C=−5態(tài)消失，指向拓撲序與磁性序的量子競爭
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圖4 | 零磁場下的競爭相
a. 位移場調(diào)制的絕緣體-半金屬相變
· 100 mK溫度下電荷中性點（n=0）的Rxx隨位移場D變化。在小D（關(guān)聯(lián)絕緣體）和大D（能帶絕緣體）區(qū)域電阻達兆歐級，而在中間D區(qū)驟降至千歐以下。插圖：D=0.16 V·nm?¹、n=0時的磁阻比 [R<sub>xx</sub>(B)−R<sub>xx</sub>(0)]/R<sub>xx</sub>(0) 隨磁場B的變化。橙色數(shù)據(jù)點符合B²依賴關(guān)系，表明補償型半金屬相。
· 解析：
三重物態(tài)轉(zhuǎn)變
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D區(qū)間 |
物態(tài) |
電阻特征 |
機制 |
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小D (D<0.1) |
關(guān)聯(lián)絕緣體 (CI) |
>1 MΩ |
強電子關(guān)聯(lián)開能隙 13 |
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中D (0.1–0.3) |
補償半金屬 (CSM) |
<1 kΩ |
電子-空穴抵消導電阻尼 25 |
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大D (D>0.3) |
能帶絕緣體 (BI) |
>1 MΩ |
單粒子能帶隙 1 |
關(guān)鍵證據(jù)：磁阻B²依賴（插圖）是補償半金屬的標志性輸運行為
b. 朗道能級收斂驗證半金屬相
D=0.16 V·nm?¹、100 mK下，dR<sub>xx</sub>/dB關(guān)于載流子密度n與磁場B的二維彩圖。虛線標示C=-5態(tài)，點線追蹤電子朗道能級，收斂于負電子密度3.4×10¹¹ cm?²處，符合半金屬圖像。
解析：
負密度收斂點：對應補償半金屬的費米面嵌套，電子-空穴濃度精確抵消
拓撲態(tài)共存證據(jù)：C=-5陳絕緣體（虛線）與半金屬相（點線）在同一參數(shù)空間共存，揭示相競爭
c. 非單調(diào)溫度依賴的奇異行為
D=0.16 V·nm?¹、n=0（紅色）與D=0、n=−2.5×10¹² cm?²（黑色）的R<sub>xx</sub>-T曲線。紅色曲線在高溫區(qū)隨降溫電阻上升，但T<7 K時急劇下降；黑色曲線無強溫變。插圖：n=0時R<sub>xx</sub>隨D與T演化的彩圖，低溫深藍區(qū)對應非單調(diào)行為，紅箭頭標示D=0.16 V·nm?¹線切位置。
解析：
競爭相的熱力學標志
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樣品狀態(tài) |
溫變行為 |
物理意義 |
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中D區(qū) (紅) |
7 K以下電阻驟降 |
補償半金屬相占據(jù)主導 |
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關(guān)聯(lián)絕緣體區(qū) (黑) |
單調(diào)上升 |
常規(guī)關(guān)聯(lián)能隙行為 |
相變臨界點：7 K對應補償半金屬的相形成溫度，低于此溫度時電子-空穴對凝聚占優(yōu)
核心物理結(jié)論
位移場誘導的三重相變
單一電荷中性點通過位移場調(diào)控實現(xiàn) 絕緣體→半金屬→絕緣體 的連續(xù)相變，為多體物理研究提供理想平臺
拓撲與半金屬相的競爭
在C=-5陳絕緣體出現(xiàn)的參數(shù)區(qū)（D=0.16 V·nm?¹），零場下補償半金屬相勝出，解釋圖3中B<0.95 T時拓撲態(tài)消失的原因
補償半金屬的微觀機制
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實驗證據(jù) |
理論支持 |
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B²磁阻依賴（a圖插圖） |
雙載流子Drude模型 |
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負密度朗道收斂（b圖） |
費米面嵌套理論 |
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7 K電阻驟降（c圖） |
電子-空穴對凝聚效應 |
本文在五層菱形堆疊石墨烯中觀察到了豐富的關(guān)聯(lián)和拓撲相，這些現(xiàn)象由兩種不同機制驅(qū)動：一是零能量處共存的平坦電子和空穴能帶導致的關(guān)聯(lián)絕緣態(tài)，二是單個平坦能帶中的斯通納型不穩(wěn)定性導致的自旋極化態(tài)。這些結(jié)果確立了菱形堆疊的多層石墨烯作為研究強關(guān)聯(lián)和拓撲態(tài)的高度可調(diào)平臺的地位，并指出了層厚度作為進一步實驗中重要調(diào)控手段的可能性。https://doi.org/10.1038/s41565-023-01520-1
這篇文獻的主要創(chuàng)新點可以總結(jié)為以下三個方面：
1、首次在非莫爾體系的天然石墨材料中觀測到強關(guān)聯(lián)絕緣態(tài)
*在五層菱形堆疊石墨烯中發(fā)現(xiàn)了零磁場下的關(guān)聯(lián)絕緣態(tài)
*電阻高達兆歐級別，與緊束縛理論預測的金屬基態(tài)形成鮮明對比
*突破了以往關(guān)聯(lián)現(xiàn)象必須依賴莫爾超晶格的限制
2、發(fā)現(xiàn)多重陳絕緣體態(tài)
*在位移場調(diào)控下觀測到陳數(shù)C=-5和C=-3的陳絕緣體態(tài)
*C=-5態(tài)與理論預測的量子反?；魻枒B(tài)相符
*展示了該體系豐富的拓撲量子態(tài)調(diào)控能力
3、揭示了兩種不同的電子關(guān)聯(lián)機制
*零能附近的平坦電子-空穴對驅(qū)動的關(guān)聯(lián)絕緣
*單個平坦能帶中斯通納不穩(wěn)定性導致的自旋極化態(tài)
*為理解多層石墨烯中的電子關(guān)聯(lián)提供了新視角
這些發(fā)現(xiàn)確立了五層菱形堆疊石墨烯作為研究強關(guān)聯(lián)和拓撲量子現(xiàn)象的新平臺，為探索二維材料中的電子關(guān)聯(lián)效應開辟了新途徑。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
