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北京化工大學Guolei Xiang 和Junsu Jin課題組--In?O?@C與石墨烯納米復合材料增強電催化CO?還原制甲酸

In₂O₃是將CO₂轉(zhuǎn)化為甲酸（HCOOH）的有效電催化劑，但其固有的較差導電性限制了反應過程中有效的電荷轉(zhuǎn)移。此外，In₂O₃ 顆粒在合成過程中團聚的趨勢進一步限制了活性位點的暴露。在這里，作者通過利用氧化石墨烯的模板效應并采用InBDC作為熱解合成In₂O₃@C的自犧牲模板來解決這些問題。所得的 In₂O₃@C/rGO-600 材料具有均勻錨定在還原氧化石墨烯 (rGO) 載體上的 In₂O₃@C 納米立方體，顯著增強了活性位點的暴露。導電的rGO網(wǎng)絡有利于電催化過程中的電荷轉(zhuǎn)移，熱解過程中產(chǎn)生的氧空位的存在，結(jié)合rGO強大的給電子能力，增強了CO₂的吸附和活化。因此，In2O3@C/rGO-600在?0.7至-1.0 V（vs.RHE）的寬電位窗口內(nèi)表現(xiàn)出超過94.0％的HCOOH法拉第效率（FE），并且在-0.9 V（vs.RHE）時達到最高值97.9％。該材料在−0.7 V（vs. RHE）表現(xiàn)出71.6%的優(yōu)異陰極能量效率（EE）。這項研究為制備具有多組分協(xié)同作用的金屬氧化物納米顆粒/rGO復合材料提供了新的指導，從而實現(xiàn)高效的CO₂RR。

Fig 1. 不同催化劑的結(jié)構(gòu)表征。(a) In₂O₃@C-600和In₂O₃@C/rGO-600的XRD譜圖。In₂O₃@C/rGO-600的(b)SEM,(c)TEM和(d)粒徑分布圖。In₂O₃@C-600的(e) SEM,(f) TEM和(g)粒徑分布圖像。In₂O₃@C/rGO-600的(h) HRTEM和(i)元素映射圖。

Fig 2. In₂O₃@C-600和In₂O₃@C/rGO-600的結(jié)構(gòu)性能分析。(In₂O₃@C-600和In₂O₃@C/rGO-600的(a)In 3d XPS光譜, (b) O 1s XPS光譜和(c) EPR光譜。(d) GO,In₂O₃@C-600,rGO和In₂O₃@C/rGO-600的Raman光譜。In₂O₃@C-600和In₂O₃@C/rGO-600的(e)N2吸附/解吸等溫線和(f)CO₂吸附等溫線。

Fig 3. 電催化性能表征。(a)rGO,In₂O₃@C-600和In₂O₃@C/rGO-600在N₂和CO₂飽和的0.5M KHCO₃溶液中的LSV曲線。rGO,In₂O₃@C-600和In₂O₃@C/rGO-600的(b) HCOOH FE, (c) HCOOH偏電流密度,(d) HCOOH產(chǎn)率和(e) EE。(f)與文獻中報道電催化劑的FE比較（插圖：與報道催化劑的EE比較）。(g) In₂O₃@C/rGO-600在-0.9 V下的穩(wěn)定性測試。穩(wěn)定性測試后In₂O₃@C/rGO-600的表征：(h) SEM和(i) In 3d XPS光譜。

Fig 4. CO₂RR的機理分析。rGO, In₂O₃@C-600和In₂O₃@C/rGO-600的(a)C_dl和(b) Tafel斜率。(c) In₂O₃@C-600和In₂O₃@C/rGO-600的CO₂-TPD圖。(d)rGO,In₂O₃@C-600和In₂O₃@C/rGO-600的EIS圖。

Fig 5. In₂O₃@C/rGO-500的(a) SEM,(b)TEM和(c)粒徑分布圖。In₂O₃@C/rGO-700的(d)SEM,(e)TEM和(f)粒徑分布圖。(g) In₂O₃@C/rGO-500,In₂O₃@C/rGO-600和In₂O₃@C/rGO-700的EPR光譜。(h) In₂O₃@C/rGO-600中CO₂RR的過程示意圖。

相關研究工作由北京化工大學Guolei Xiang 和Junsu Jin課題組于2024年在線發(fā)表在《Nano Research》期刊上，Enhanced electrocatalytic CO₂ reduction to formic acid using nanocomposites of In₂O₃@C with graphene，原文鏈接：https://doi.org/10.1007/s12274-024-6517-5



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