電潤(rùn)濕是誘導(dǎo)電解質(zhì)液滴擴(kuò)散和收縮的一種簡(jiǎn)單方法。這種方法廣泛應(yīng)用于“器件”應(yīng)用中,即在電解質(zhì)和導(dǎo)電 襯底之間施加介電層。最近的工作,包括本課題組自己實(shí)驗(yàn)室的貢獻(xiàn),已經(jīng)表明可以直接在導(dǎo)體上實(shí)現(xiàn)可逆電潤(rùn)濕。本課題組已經(jīng)證明,石墨表面,特別是與高濃度電解質(zhì)溶液結(jié)合時(shí),表現(xiàn)出強(qiáng)烈的潤(rùn)濕作用。這一過(guò)程是由電解質(zhì)離子和表面之間的相互作用驅(qū)動(dòng)的,因此雙層電容模型能夠解釋平衡接觸角的變化。在此,本研究會(huì)將該方法擴(kuò)展到研究通過(guò)化學(xué)氣相沉積制備的不同厚度石墨烯樣品的電潤(rùn)濕。研究表明,由于離子的吸附和對(duì)轉(zhuǎn)移過(guò)程中積聚的表面雜質(zhì)引入的負(fù)面影響的抑制,使用高濃度的水性電解質(zhì)會(huì)引起清晰而微妙的電潤(rùn)濕反應(yīng)。后者先前已被報(bào)道在較低電解質(zhì)濃度下完全阻礙電潤(rùn)濕。在水性和非水性電解質(zhì)中都存在強(qiáng)吸附/嵌入陰離子的情況下,記錄了放大的潤(rùn)濕響應(yīng)。這一現(xiàn)象是基于陰離子-石墨烯相互作用及其對(duì)界面能量學(xué)的影響來(lái)解釋的。通過(guò)監(jiān)測(cè)潤(rùn)濕的動(dòng)力學(xué),在所有情況下都確定了不可逆行為,這是陰離子吸附和/或嵌入的不可逆性的結(jié)果。最后,還考察了潛在反應(yīng)對(duì)潤(rùn)濕時(shí)間尺度的影響。

圖1. Si/SiO
2晶片上的1層、3層和5層石墨烯樣品的拉曼光譜,分別表示為1LGr、3LGr和5LGr。

圖2. (a) 在不同的施加電勢(shì)下,1-(頂行)和5-(底行)層的CVD石墨烯上的1m KF(aq)液滴的圖像。比例尺對(duì)應(yīng)200μm。(b) 在CVD石墨烯|10 m KF(aq)界面處,1層和5層厚度的表觀平衡電潤(rùn)濕接觸角θ隨所施加的偏壓(報(bào)告的值與Pt線偽參考電極相比)的變化。根據(jù)實(shí)驗(yàn)部分中描述的方案,在靜態(tài)條件下進(jìn)行測(cè)量。

圖3. (a) 在CVD石墨烯|5 m LiTFSI(aq)界面處,對(duì)于1層、3層和5層厚度,表觀平衡電潤(rùn)濕接觸角θ隨所施加的偏壓的變化(報(bào)告的值與Pt線偽參比電極相比)。根據(jù)實(shí)驗(yàn)部分中描述的方案,在靜態(tài)條件下進(jìn)行測(cè)量。(b) 使用100 mV s−1的掃描速率,在3層石墨烯上的5 m LiTFSI(aq)液滴處記錄的循環(huán)伏安圖。與(c)1-和(d)5-層CVD石墨烯上的偽Pt相比,5m LiTFSI(aq)液滴中的接觸角在0V和+1.1V之間在十個(gè)連續(xù)循環(huán)中變化。

圖4. 根據(jù)(a)1-、(b)3-和(c)5-層CVD石墨烯的實(shí)驗(yàn)部分中描述的方案,在5 m LiTFSI(aq)的潤(rùn)濕循環(huán)期間,表觀接觸角、θ和時(shí)間尺度(突出顯示的區(qū)域)的變化。所描繪的循環(huán)對(duì)應(yīng)于相對(duì)于偽Pt從0V到+1.1V的電勢(shì)脈沖,即在發(fā)生TFSI−陰離子吸附/嵌入的電勢(shì)區(qū)域中。
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圖5. (a) 在1層和5層厚度的CVD石墨烯|1m LiClO
4(PC)界面處,表觀平衡電潤(rùn)濕接觸角θ隨所施加的偏壓的變化(報(bào)告的值與Pt線偽參考電極相比)。根據(jù)實(shí)驗(yàn)部分中描述的方案,在靜態(tài)條件下進(jìn)行測(cè)量。(b) 使用100 mV s
−1的掃描速率,在5層石墨烯上的1 m LiClO
4(PC)液滴處記錄的循環(huán)伏安圖。按照(c)1層和(d)5層CVD石墨烯的實(shí)驗(yàn)部分中描述的方案,在1m LiClO
4(PC)中的潤(rùn)濕循環(huán)期間的時(shí)間刻度(突出顯示的區(qū)域)。所描繪的循環(huán)對(duì)應(yīng)于相對(duì)于偽Pt從0V到+1.1V的電勢(shì)脈沖,即在發(fā)生ClO
4−陰離子吸附/嵌入的電勢(shì)區(qū)域中。
相關(guān)研究成果由曼徹斯特大學(xué)Athanasios A. Papaderakis和Robert A. W. Dryfe等人2023年發(fā)表在Faraday Discussions (鏈接:https://doi.org/10.1039/D3FD00037K)上。原文:Dielectric-free electrowetting on graphene。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)