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      開(kāi)發(fā)用于臭氧分解的錳基材料時(shí)，遇到的主要挑戰(zhàn)有穩(wěn)定性差和水失活效應(yīng)等。為了解決這些問(wèn)題，這里開(kāi)發(fā)了一種分級(jí)結(jié)構(gòu)，即石墨烯封裝的α-二氧化錳納米纖維。優(yōu)化后的催化劑在相對(duì)濕度為20%的條件下，臭氧轉(zhuǎn)化效率穩(wěn)定在80%以上，100小時(shí)內(nèi)穩(wěn)定性良好。即使相對(duì)濕度增加到50%，臭氧轉(zhuǎn)化率也達(dá)到70%，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)純α-二氧化錳納米纖維的性能。這里，表面的石墨碳通過(guò)從內(nèi)部不飽和錳原子中捕獲電子而被活化。優(yōu)異的穩(wěn)定性源于適度的局部功函數(shù)，它優(yōu)化了臭氧分子吸附和中間氧物種解吸時(shí)的反應(yīng)勢(shì)壘。疏水的石墨烯殼阻礙了水蒸氣的化學(xué)吸附，從而增強(qiáng)了其耐水性。該工作為催化劑設(shè)計(jì)提供了重要的見(jiàn)解，并將促進(jìn)錳基催化劑在臭氧分解中的實(shí)際應(yīng)用。
 
 
Figure 1. 三維分級(jí)MnO2@GR的合成路線(xiàn)和模型示意圖。該三位分級(jí)結(jié)構(gòu)是通過(guò)硫酸錳的絡(luò)合、高錳酸鉀的氧化、MnO2在水熱條件下的晶體生長(zhǎng)和1D核殼納米纖維的自組裝過(guò)程合成的。
 
  Figure 2. 三維分級(jí)的MnO2@GR的形貌。.包括SEM圖，TEM圖，MnO2@GR納米纖維示意圖，HAADF-STEM圖和相應(yīng)的EDX線(xiàn)性?huà)呙?，以及元素分布?br />  
  Figure 3．三維分級(jí)的MnO2@GR的結(jié)構(gòu)分析。包括XRD圖, Raman譜和XPS光譜，以及在0.1M Bu4NPF6電解質(zhì)中的CV曲線(xiàn)。
 
  Figure 4．三維分級(jí)的MnO2@GR的高效臭氧轉(zhuǎn)化。a.不同樣品的臭氧轉(zhuǎn)化率比較。b .α- MnO2和7.50% MnO2@GR在50%相對(duì)濕度下的臭氧轉(zhuǎn)化及其再生性能。c.在交替相對(duì)濕度下，7.50% MnO2@GR的臭氧轉(zhuǎn)化。在50%相對(duì)濕度下負(fù)載催化劑的臭氧轉(zhuǎn)化。插圖:不銹鋼網(wǎng)上涂有7.50% MnO2的照片。實(shí)驗(yàn)條件:0.1 g催化劑。
  
        該研究工作由清華大學(xué)朱永法課題組于2021年發(fā)表在NATURE COMMUNICATIONS期刊上。原文：Encapsulate α-MnO2nanofiber within graphene layer to tune surface electronic structure for efficient ozone decomposition。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)