具有原子級分散催化位點的單原子催化劑（SACs）在能源相關化學反應中展現出巨大前景。在這項工作中，我們開發(fā)了一種簡便而通用的合成方法，使用蒙脫石（MMT）作為結構模板，合成具有高表面積和分級結構的過渡金屬（Fe，Ni，Co，Cu等）基SACs。所制備的鎳SAC（Ni-SAC）在電化學CO
2還原方面具有出色性能，實現CO
2至CO轉化，且在-0.6至-1.1V電壓區(qū)間（對RHE參比）內法拉第效率大于90%。且鐵SAC（Fe-SAC）具有優(yōu)秀的ORR活性，其半波電位超過了目前最好的Pt/C催化劑。
Figure 1.（a）M-SAC的制備示意圖。（b）Ni-SAC的明場TEM圖像。（c）Ni-SAC的HAADF-STEM圖像。（d）Ni-SAC的EDX元素分布圖。
Figure 2. （a）MMT、插入菲咯啉的MMT以及插入Ni(phen)
n2+的MMT的XRD圖譜。（001）面間距由謝勒方程計算得到。（b）菲咯啉，MMT，插入菲咯啉和Ni(phen)
n2+的MMT的FTIR光譜。（c和d）原位XRD圖顯示[Ni(phen)
n2+]
-MMT和MMT的碳化過程。
Figure 3. （a，b，c）Ni-SAC的Ni 2p，N 1s和C 1s XPS光譜。（d）在Ni-SAC的Ni K邊緣處歸一化的XANES光譜，插圖顯示放大圖。（e）Ni-SAC的k
3加權傅里葉變換光譜。（f）Ni-SAC的EXAFS擬合曲線。
Figure 4. N
2飽和（黑色）和CO
2飽和（紅色）的0.5 M KHCO
3溶液中測得的LSV曲線，掃描速率為5 mVs
-1。插圖顯示了CO（灰色條）和H
2（綠色條）的法拉第效率隨電位的變化。（b）穩(wěn)定性測試。（C）Fe-SAC和Pt/C在O
2飽和的0.1 M KOH中的ORR極化曲線，在5 mV s
-1和1600 rpm下測得。插圖顯示Fe-SAC在O
2和Ar飽和的0.1 M KOH中的循環(huán)伏安法曲線，掃描速率為50 mV s
-1。（d）Fe-SAC和Pt/C在O
2飽和的0.1 M KOH中測得的計時電流響應，其中I
0是初始電流密度，I是在時間t測得的電流密度。
本研究于2020年由重慶大學的 Li Li課題組 發(fā)表于Journal of Materials Chemistry A （https://doi.org/10.1039/C9TA11715F）
原文：A General Method to Construct Single-Atom Catalysts Supported on N-doped Graphene for Energy Applications
